Las grutas de Loltún son hasta la fecha el sitio arqueológico que contiene la secuencia cronológica más amplia descubierta en el norte de la península de Yucatán. Las evidencias encontradas en estas grutas sugieren su uso como campamento en etapas tempranas y posteriormente como habitación. El proceso de ocupación inicia con materiales producto de la presencia temprana del hombre en la zona, hacia 9000 a. C.; continúa con la domesticación de plantas y animales, y llega hasta la incorporación de la arquitectura y la escultura a las actividades cotidianas, lo que ilustra el orden social que llevó al hombre nómada a convertirse en sedentario. A partir del periodo Clásico, las grutas dejaron de utilizarse como vivienda y sólo existe certeza de su uso como lugar de abastecimiento de agua. Otros elementos importantes son las 145 pinturas murales y los 42 petroglifos localizados hasta ahora. Floreció en el periodo Preclásico Tardío (400 a.C.-200).

En 1886 y 1892, Teoberto Maler, un reconocido mayista nacido en Italia de padres alemanes, visitó Loltún y dibujó algunos grabados y pinturas que encontró en el interior de la cueva. Un poco después, entre los años de 1888 y 1891, el arqueólogo y diplomático estadounidense Edward H. Thompson realizó excavaciones en Loltún financiado por el Museo Peabody de la Universidad de Harvard. Thompson, quien se desempeñó como vicecónsul de Estados Unidos, también impulsó el dragado del cenote sagrado de Chichén Itzá. En 1895, Henry C. Mercer, de la Universidad de Pensilvania, visitó 29 cuevas y excavó 10 en la cordillera del Puuc con el propósito de estudiar la evolución social y física del hombre en América, pero sus exploraciones no arrojaron una antigüedad similar a la de las cuevas de Europa. Ya en el siglo XX, Jack Grant y Bill Dailey elaboraron en 1960 el primer plano de la gruta y localizaron la escultura llamada Cabeza de Loltún.

Las primeras excavaciones por parte del INAH se realizaron en 1978 y estuvieron encabezadas por el arqueólogo Ricardo Velázquez Valadez. Los materiales recuperados en las exploraciones realizadas entre las décadas de los setentas y ochentas revelaron que la cueva de Loltún se ocupó 9000 años a C., y que en ese entonces la cueva debió ser fuente abundante en recursos naturales que aprovecharon los grupos que subsistían de la caza y la recolección, como lo atestiguan los hallazgos: materiales líticos con posibles huellas de desgaste, motivos pictóricos y restos óseos de fauna ahora extinta. Esta importante evidencia posiciona a Loltún como la única caverna en el norte de Yucatán con una muestra arqueológica del periodo arcaico.

La gruta proporcionó suhuy ha’ (agua virgen) para satisfacer las necesidades vitales y ceremonias de adivinación, arcilla para la elaboración de vasijas y material pétreo, y fue lugar de adoración y ofrendas.